Lý Thái Tông là người có thiên tư đĩnh ngộ, thông lục nghệ, tinh thao lược, gặp lúc trong nước có nhiều giặc giã, nhưng ông đã quen việc dùng binh, cho nên ông thường thân chinh đi đánh đông dẹp bắc.

Thời bấy giờ hoàng đế không đặt quan tiết trấn; phàm việc binh việc dân ở các châu là đều giao cả cho người châu mục. Còn ở mạn thượng du thì có người tù trưởng quản lĩnh. Cũng vì quyền những người ấy to quá, cho nên thường hay có sự phản nghịch. Lại có những nước lân bang như Chiêm Thành và Ai Lao (Lào) thường hay sang quấy nhiễu, bởi vậy cho nên sự đánh dẹp thời Lý Thái Tông rất nhiều.

Loạn họ Nùng

Châu có những người Nùng thường hay làm loạn. Năm 1038, Nùng Tồn Phúc ở châu Quảng Nguyên (Lạng Sơn) làm phản, tự xưng là "Chiêu Thành Hoàng đế", lập A Nùng làm "Minh Đức Hoàng hậu", đặt quốc hiệu là "Trường Sinh quốc" rồi đem quân đi đánh phá các nơi.

Nhà Tống phong Lý Thái Tông làm Nam Bình Vương.[7]

Tháng 2 năm 1039, vua thân chinh đi đánh, Nùng Tồn Phúc và con là Nùng Trí Thông bị bắt đem về kinh đô, sau đó bị giết chết. A Nùng và người con khác là Nùng Trí Cao chạy thoát.

Năm 1041, Nùng Trí Cao cùng mẹ là A Nùng về lấy châu Thảng Do (gần châu Quảng Nguyên) lập ra nước Đại Lịch. Thái Tông sai tướng lên đánh bắt được đem về Thăng Long. Nhưng vua nghĩ trước đã giết cha và anh, nay thương tình không giết, tha cho về và lại phong cho làm Quảng Nguyên mục. Sau, Lý Thái Tông lại gia phong cho tước Thái bảo.

Năm 1048, Trí Cao lại làm phản, chiếm giữ động Vật Ác (phía tây Cao Bằng). Lý Thái Tông sai Quách Thịnh Dật đi đánh, Trí Cao lại đầu hàng.

Năm 1052, Nùng Trí Cao lại làm phản, xưng là Nhân Huệ Hoàng đế, đặt quốc hiệu là Đại Nam. Trí Cao xin phụ thuộc vào Trung Quốc, vua Nhân Tông Nhà Tống không cho. Trí Cao bèn đem quân sang đánh đất triều Tống, phá trại Hoàng Sơn, bao vây những châu Ung, Hoành, Quý, Đằng, Ngô, Khang, Đoan, Củng, Tầm sau đó tiến đến vây hãm thành Quảng Châu. Năm tuần sau, Trí Cao không lên được thành này. Sau đó, quân của Trí Cao vào Ung Châu, tướng tá triều Tống bị sát hại hơn 3000 người, hàng vạn dân chúng bị bắt sống. Trước tình cảnh này, triều đình Nhà Tống lo sợ. Theo Đại Việt Sử ký Toàn thư: "Khu mật sứ Địch Thanh dâng biểu xin đi đánh. Vua Tống sai Thanh làm Tuyên huy sứ Đô đại đề cử, Tổng quyền tiết việt đi đánh."[7]

Lý Thái Tông dâng biểu sang Trung Quốc xin mang quân phối hợp đánh Trí Cao. Khi quân Lý sắp vào biên giới, tướng Nhà Tống là Địch Thanh can vua Tống nên tự đánh dẹp vì sợ quân Lý vào lấn chiếm. Vua Tống bèn sai các tướng Dư Tĩnh và Tôn Miện đi đánh dẹp Nùng Trí Cao và sai sứ nói với Lý Thái Tông rằng không cần quân Lý giúp. Dư Tĩnh đánh mãi không được. Nùng Trí Cao dâng biểu xin lĩnh chức Tiết độ sứ Ung châu và Quý châu, vua Nhà Tống đã toan thuận cho, Địch Thanh can không nên và xin đem quân đi đánh.

Đầu năm 1053, Địch Thanh ra quân đánh bại Nùng Trí Cao. Trí Cao bỏ chạy. Tháng 10 năm 1053, Trí Cao sai Lương Châu đến cầu cứu Đại Việt. Lý Thái Tông sai Chỉ huy sứ Vũ Nhị đi tiếp ứng cho Trí Cao. Nhưng quân Lý chưa tới nơi thì Trí Cao lại bị Địch Thanh đánh bại, Cao phải chạy trốn sang nước Đại Lý. Quân Lý rút về.

Về sau người Đại Lý bắt Nùng Trí Cao chém lấy đầu đem nộp Nhà Tống. Nhà Tống giết luôn gia quyến của Trí Cao. Từ đó họ Nùng tuyệt diệt.

Về chuyện này, sử thần Lê Văn Hưu có lời bàn:

“	Năm trước, Nùng Tồn Phúc phản nghịch, tiếm hiệu, lập nước, đặt quan thuộc, Thái Tông đã trị tội Tồn Phúc mà tha cho con là Trí Cao. Nay Trí Cao lại noi theo việc trái phép của cha thì tội lớn lắm, giết đi là phải, nếu lấy lại tước và áp phong, giáng là thứ dân, thì cũng phải. Thái Tông đã tha tội, lại cho thêm mấy châu quận nữa, ban cho ấn tín, phong làm Thái bảo, như thế là thưởng phạt không có phép tắc gì. Đến khi Trí Cao gây tai họa ở Quảng Nguyên, lại đem quân đi đánh, mượn cớ là viện trợ láng giềng, có khác gì thả cọp beo cho cắn người, rồi từ từ đến cứu không? Đó là vì Thái Tông say đắm cái lòng nhân nhỏ của nhà Phật mà quên đi mất cái nghĩa lớn của người làm vua.	”
— Đại Việt sử ký toàn thư

Thu phục Chiêm Thành, Ai Lao

Lý Thái Tông lên làm vua đã hơn 15 năm, mà nước Chiêm Thành láng giềng không chịu thông sứ và lại cứ quấy nhiễu ở mặt bể. Thấy vậy, ông bèn sắp sửa binh thuyền sang đánh Chiêm Thành.

Năm 1044, Hoàng đế Lý Thái Tông đi đánh Chiêm Thành. Quân Chiêm dàn trận ở phía nam sông Ngũ Bồ. Lý Thái tông truyền thúc quân đánh tràn sang, quân Chiêm thua chạy. Quân Lý bắt được hơn 5.000 người và 30 con voi. Tướng Chiêm là Quách Gia Di chém chết vua Sạ Đẩu (Jaya Simhavarman II) đem đầu sang xin hàng.

Bấy giờ quân Chiêm Thành và dân bản xứ bị giết rất nhiều. Vua Thái Tông trông thấy động lòng thương, ra lệnh cấm không được giết người Chiêm, hễ ai trái lệnh thì theo phép quân mà trị tội.

Ông tiến binh đến quốc đô Phật Thệ (nay ở làng Nguyệt Hậu, huyện Hương Thủy, tỉnh Thừa Thiên-Huế), vào thành bắt được vương phi Mỵ Ê và các cung nữ đem về. Mỵ Ê giữ tiết không chịu lấy vua, nhảy xuống sông tự tử. Mỵ Ê được ông khen là trinh tiết, phong làm Hiệp Chính Hựu Thiện phu nhân.

Đại Việt Sử ký Toàn thư có ghi nhận:[7]

Vua từ Chiêm Thành về, làm lễ cáo thắng trận ở miếu Thái Tổ, xong về ngự ở điện Thiên An, mở tiệc rượu làm lễ mừng về đến nơi. Ngày hôm ấy, bầy tôi dâng tù binh hơn 5 nghìn tên và các thứ vàng bạc châu báu. Xuống chiếu cho các tù binh đều được nhận người cùng bộ tộc, cho ở từ trấn Vĩnh Khang đến Đăng Châu (nay là Quy Hóa), đặt hương ấp phỏng tên gọi cũ của Chiêm Thành. Vua sai đặt cũi lớn ở Dâm Đàm (tức là Hồ Tây ngày nay), lấy con voi thuần của Chiêm Thành làm mồi nhử voi rừng vào trong cũi, vua thân đến bắt...

Thời gian đầu Nhà Lý cầm quyền còn nhiều thủ lĩnh địa phương chưa phục tùng, do đó các vua Lý suốt từ Thái Tổ tới Thái Tông phải nhiều lần ra tay đánh dẹp. Ngoài các cuộc đánh dẹp lớn trên, Lý Thái Tông còn một lần đánh châu Ái năm 1034, đánh Ai Lao năm 1048. Tháng 9 năm Mậu Tý 1048 niên hiệu Thiên Cảm Thánh Vũ thứ năm, tướng quân Phùng Trí Năng nhận lệnh vua đem quân đi đánh Ai Lao. Rất nhiều người và gia súc của Ai Lao bị quân Việt bắt giữ và mang về.[7]